The composites of poly(butylene terephthalate) (PBT) and multi-walled carbon nanotubes (MWCNTs) functionalized with carboxylic acid, acyl chloride and ethyl amine were prepared and their properties were characterized. The interfacial adhesion energies between PBT and functionalized MWCNTs were estimated with a drop-on-fiber method combined with a generalized droplet shape analysis method. The interfacial adhesion energies between PBT and functionalized MWCNTs were higher than that between PBT and pristine MWCNT. Among the functionalized MWCNTs, MWCNT containing ethyl amine exhibited the highest interfacial adhesion energy with PBT. When dispersion of MWCNTs in the PBT matrix was examined, composites having high interfacial adhesion energy exhibited better dispersion. PBT composite containing MWCNT functionalized with ethyl amine also exhibited greater adhesion at the interface and reinforcement than that containing pristine MWCNT.

폴리(부틸렌 테레프탈레이트)(PBT)와 카복실산, 아실 클로라이드, 에칠 아민 등의 관능기가 결합된 다중벽 탄소나노튜브(MWCNT)의 복합체를 제조하고 이들의 특성을 분석하였다. PBT와 관능기가 결합된 MWCNT간의 계면 접착 에너지를 일반 드랍 형태 분석법과 결합된 drop-on-fiber법을 사용하여 산출하였다. PBT와 화학 처리 전의 MWCNT간의 계면 접착 에너지보다 PBT와 관능기가 결합된 MWCNT들이 높은 계면 접착 에너지를 나타내었다. 특히 PBT와 관능기가 결합된 MWCNT간의 계면 접착 에너지들 중에서는 에칠 아민을 포함한 MWCNT가 PBT와 가장 높은 계면 접착 에너지를 나타내었다. 높은 계면 접착 에너지를 갖는 복합체가 PBT 매트릭스 내에서 보다 향상된 MWCNT 분산성을 나타내었다. 또 에칠 아민 관능기가 포함된 MWCNT와 PBT의 복합체가 화학처리 전 MWCNT를 갖는 복합체에 비해 향상된 기계적 강도와 계면 접착성을 나타내었다.

Keywords: poly(butylene terephthalate), multi-walled carbon nanotubes, functionalization, composite, interfacial adhesion

탄소나노튜브(CNT)는 각 개별 CNT가 예외적으로 갖고 있는 높은 기계적, 전기적, 열적 특성으로 인해 연구와 산업 분야에서 높은 관심을 받아오고 있다.^1-3 CNT의 이런 탁월한 특성으로 인해 고분자 복합체 제조에 매우 유용한 충전제로 간주되어 오고 있다.^4-7 그러나 CNT가 갖고 있는 비활성 특성으로 인해 탁월한 특성의 발현이 가능한 고분자 복합체 제조에는 한계가 있다. CNT는 CNT 상호간의 상호작용과 높은 종횡비로 인한 얽힘으로 집합체를 고분자 매트릭스 내에서 형성한다. 따라서 탁월한 특성의 발현이 가능한 고분자와 CNT 복합체 제조를 위해서는 고분자 매트릭스 내에서 CNT의 균일한 분산과 고분자와 CNT간에 우수한 계면 접착의 확보가 필요하다.^3-7
폴리(부틸렌 테레프탈레이트)(PBT)는 높은 기계적 강도와 내화학성으로 자동차, 전자 부품 등의 다양한 분야 소재로 활용되고 있다.^8,9 PBT의 기계적 강도와 내열성을 보강하여 보다 넓은 PBT의 응용 분야를 확보하기 위해 유리섬유, 칼슘카보네이트, 탈크 등의 마이크론 필러를 도입한 복합체가 개발되어 사용되고 있다.8 나노 필러의 경우 마이크론 필러에 비해 소량의 필러 도입으로 고분자 복합체의 물성을 크게 향상시킬 수 있다는 기대로 PBT와 CNT의 복합체에 대한 연구가 진행되어 오고 있다.^10-13 고분자 복합체에서 나노 필러의 특성 발현을 위해서는 나노 필러의 균일한 분산과 고분자와 나노 필러간의 우수한 계면 접착이 요구된다. PBT 매트릭스 내에서 CNT의 균일한 분산과 PBT와 CNT간의 우수한 계면 접착을 달성하기 위해 CNT 표면에 작용기를 도입하는 연구가 진행되었다.^11-13 다중벽 탄소나노튜브(MWCNT)에 디부틸 틴옥사이드, 카복실릭 에시드 등의 관능기를 도입해 화학 처리 전의 MWCNT와 PBT 복합체보다 우수한 분산성과 기계적 강도를 갖는 복합체를 제조하였다.
본 연구에서는 MWCNT 표면에 다양한 관능기가 도입된 MWCNT를 제조하고, 이를 사용하여 PBT 복합체를 제조하였다. 표면에 형성된 관능기의 변화가 PBT와의 계면 접착 에너지 변화, PBT 매트릭스 내에서의 MWCNT의 분산성 변화, PBT 복합체의 기계적 강도에 미치는 영향을 실험하였다.